Enhanced Thermopower of Saturated Molecules by Noncovalent Anchor-Induced Electron Doping of Single-Layer Graphene Electrode


- 그래핀 전극 이용한 절연 포화탄화수소 박막의 열전 성능 향상 연구

(Adv. Mater. 2021, 33, 2103177, IF : 30.849)

 


초록

Enhancing thermopower is a key goal in organic and molecular thermoelectrics. Herein, it is shown that introducing noncovalent contact with a single-layer graphene (SLG) electrode improves the thermopower of saturated molecules as compared to the traditional gold-thiolate covalent contact. Thermoelectric junction measurements with a liquid-metal technique reveal that the value of Seebeck coefficient in large-area junctions based on n-alkylamine self-assembled monolayers (SAMs) on SLG is increased up to fivefold compared to the analogous junction based on n-alkanethiolate SAMs on gold. Experiments with Raman spectroscopy and field-effect transistor analysis indicate that such enhancements benefit from the creation of new in-gap states and electron doping through noncovalent interaction between the amine anchor and the SLG electrode, which leads to a reduced energy offset between the Fermi level and the transport channel. This work demonstrates that control of interfacial bonding nature in molecular junctions improves the Seebeck effect in saturated molecules.




본 연구에서는, 포화 탄화수소 분자 박막(SAM)을 그래핀(single-layer graphene, SLG) 전극 위에 제작하면 큰 지벡계수 향상을 유도할 수 있음을 세계 최초로 밝혔음. 포화 탄화수소 분자의 말단에 아민(amine, H2NCn) 고정기(anchor)를 도입하여 그래핀 전극의 분자구조를 손상시키지 않는 방법으로 고밀도의 단분자 박막을 제작하였음. 그 결과 아민 고정기와 그래핀 전극 간의 도핑 효과에 의해 계면의 전자구조가 재배열됨을 밝혔음. 그래핀 전극에서의 Seebeck 계수(S, μV/K)는 기존 단분자 박막 연구에서 널리 쓰이는 금 전극 대비 열전 성능이 월등히 향상됨을 확인하였으며 이러한 연구 결과를 통해 포화 탄화수소 분자구조를 활용한 열전 소자 개발의 가능성을 높였음.


DOI : 10.1002/adma.202103177